В 2002 году в психологическом триллере Abandon Чарли сыграл роль Embry Larkin -бойфренда Katie Burke в исполнении Katie Holmes.
В том же году состоялась премьера британско-американской драмы Nicholas Nickleby по роману Чарльза Диккенса Жизнь и приключения Николаса Никльби (англ. The Life and Adventures of Nicholas Nickleby). Главную роль в кинокартине исполнил Ханнэм. Критики дали положительную оценку этому фильму. Он получил несколько наград и номинаций, в том числе и премию National Board of Review за "Best Acting by an Ensemble".
В 2003 году на экраны вышла военная драма Холодная гора (англ. Cold Mountain), в которой Чарльзу посчастливилось сниматься вместе с мировыми звездами Джудом Лоу, Николь Кидман, Рене Зеллвегер, Натали Портман и другими. Кинокартина удостоилась одной победы и 6 номинаций на премию Оскар и множества других престижных наград.
После этого, ради ведущей роли Пита Данэма в независимой драме Хулиганы (брит. Green Street, амер. Green Street Hooligans) Ханнэм вернулся в Великобританию. Кинофильм вышел в прокат в 2005 году.
Эта киноработа привлекла внимание Курта Саттера (англ. Kurt Sutter), создателя криминальной теле-драмы Сыны анархии (англ. Sons of Anarchy). В результате Чарльз был утвержден на главную роль Джекса Теллера в этом сериале. Эпизоды выходили на канале FX с 2008 по 2014 год, принеся актеру славу и признание от критиков. С 2011 по 2015 год Ханнэм получил в общей сложности 8 номинаций на различные престижные телепремии. В том числе он был номинирован на премию "Спутник" в категории "Best Actor in a Drama Series" в 2015 году. Поклонницы тоже оценили актерский талант Чарльза и стали приглашать его на свои частные вечеринки.
Следующей киноработой актера стала роль Патрика, члена террористической организации "Рыбы" в фантастическом фильме Дитя человеческое (англ. Children of Men) по роману Филлис Дороти Джеймс.
В мелодраматическом триллере Цена страсти (англ. The Ledge), вышедшей в прокат в 2011 году, Ханнэм сыграл в дуэте с Лив Тайлер.
В 2012 году Чарльз снялся в ведущих ролях фильмов 3,2,1... Frankie Go Boom и Чёрный дрозд (англ. Deadfall).
В научно-фантастическом боевике 2013 года Тихоокеанский рубеж (англ. Pacific Rim) актер исполнил главную роль.
В 2015 году Ханнэм сыграл доктора Алана Макмайкла в готической мелодраме Багровый пик (англ. Crimson Peak).
Следующей главной ролью в кинокарьере актера стала роль исследователя и путешественника Перси Фосетта в исторической драме 2016 года Затерянный город Z (англ. The Lost City of Z).
Так же главная роль досталась Чарльзу в эпическом фэнтези-фильме режиссера Гая Гичи Меч короля Артура (англ. King Arthur: Legend of the Sword).
В 2018 году актер продолжает сниматься вместе с Беном Аффлеком в приключенческой криминальной драме Triple Frontier.
В 2019 году к выходу на экраны готовится фильм режиссера Sam Taylor-Johnson по книге Джеймса Фрея Миллион маленьких кусочков (англ. A Million Little Pieces), в которой Ханнэм сыграл роль Bob Frey Jr.
