Но настоящим прорывом его актерской карьеры стала роль Джейкоба Блэка в киносаге Сумерки (англ. Twilight). Первая часть вышла на экраны в 2008 году, сделав Тэйлора знаменитым. В кинонаградах MTV 2009 года Лотнер был номинирован в категории "Best Breakthrough Performance – Male" и одержал победу в категории "Male Breakout Performance" премии Scream Awards. Кроме того, в этом же году Тэйлор был признан победителем премии Teen Choice Awardsв категории "Choice Fresh Face – Male". С этого момента молодой актер стал желанным гостем в качестве приглашенной звезды на закрытых мероприятиях и днях рождения своих фанатов.
Чтобы сохранить роль Джейкоба Блэка за собой и в следующей части Сумерек, Лотнер интенсивно тренировался и набрал 30 фунтов мышечной массы.
Мировая премьера второй части Сумерки. Сага. Новолуние (англ. The Twilight Saga: New Moon) состоялась в ноябре 2009 года. За работу в этом фильме Тэйлор Лотнер удостоился сразу двух побед премии Nickelodeon Kids' Choice Awards в категориях «Cutest Couple" (совместно с Кристен Стюарт) и "Favorite Movie Actor". А также был признан победителем в категории "Favorite Breakout Actor" премии People's Choice Awards.
В 2010 году вышла романтическая комедия День святого Валентина (англ. Valentine's Day). За роль в этом фильме актер получил две номинации премии Teen Choice Awards и одну номинацию премии MTV.
В том же году состоялась премьера третьей части вампирской саги Сумерки. Сага. Затмение (англ. The Twilight Saga: Eclipse). Этот фильм побил рекорды первых двух частей по кассовым сборам и стал самым успешным романтическим фэнтези-фильмом за всю историю американского и канадского кино. За роль Джейкоба Тэйлор получил награды и номинации премий Teen Choice Awards Choice, People's Choice Awards, Nickelodeon Australian Kids' Choice Awards.
По итогам 2010 года Тэйлор был признан самым высокооплачиваемым юным актером в Голливуде.
В 2011 и 2012 году на экраны вышли заключительные части саги Сумерки. Сага. Рассвет: Часть 1 (англ. Twilight Saga: Breaking Dawn — Part 1) и Сумерки. Сага. Рассвет: Часть 2 (англ. Twilight Saga: Breaking Dawn — Part 2) с участием Лотнера.
В 2015 году актер снялся в главной роли в фильме Tracers, а также в комедийном вестерне Нелепая шестёрка (англ. The Ridiculous 6).
В 2016 году на экраны вышла драма Оседлать волну (англ. Run the Tide), в которой Тэйлор исполнил главную роль Рэймунда Хайтауэра. За эту работу актер получил номинацию премии Teen Choice Awards в категории "Choice Movie Actor: Drama"
Помимо этого, в том же году Лотнер снялся в телесериале с элементами чёрной комедии Королевы крика (англ. Scream Queens).
В настоящее время актер снимается в телесериале Cucko в одной из ведущих ролей.