Через некоторое время Нил ушел из The Squires, а в 1966 году с приятелем Брюсом Палмером отправился в Лос-Анджелес. Здесь была образована группа Buffalo Springfield, которая распалась после выпуска альбома Last Time Around 1968 года.
Neil Young занялся сольным творчеством, а его менеджером стал Эллиот Робретсон. В 1969 году вышел дебютный альбом Neil Young, который был прохладно встречен критиками и не пробился в чарты. Для записи следующей пластинки были приглашены три музыканта из группы The Rockets. Так коллектив под названием Crazy Horse выпустил в 1969 году альбом Everybody Knows This Is Nowhere.
Альбом был записан за две недели. В него вошли всего семь композиций, три из которых Нил сочинял во время болезни, когда у него была высокая температура. Как ни странно, лихорадка не повлияла на качество записи, а сборник 98 недель продержался на 34 строчке в US Billboard 200. Пластинка стала платиновой и завоевала несколько престижных наград.
В 1972 году Янг вернулся к сольному творчеству и выпустил пластинку Harvest с десятью треками. Среди них был "Heart of Gold", который возглавил чарты. Следующей работой певца стал акустический альбом Time Fades Away, который вместе со следующими двумя пластинками On the Beach и Tonight's the Night стали самыми провальными релизами в дискографии Нила.
В начале 80-х годов Neil Young посвятил себя семье и попробовал себя в качестве режиссера комедии Human Highway. В 1983 году Нил выпустил пластинку Everybody's Rockin'. На треки "Cry, Cry, Cry" и "Wonderin" были сняты видеоклипы – первые в карьере Янга.
В 1989 году увидел свет альбом Freedom. Сингл "Rockin' in the Free World" вернул артисту популярность, а сам диск повлиял на развитие стиля гранж. В 1992 году вышел альбом Harvest Moon, в 1995 – Mirror Ball, а в 2000 – Silver & Gold. Последний был записан в традициях кантри и был достаточно тепло принят критиками. В то время многие фанаты мечтали заказать выступление Neil Young на частные мероприятия.
Весной 2005 году Янгу поставили неприятный диагноз – аневризма мозга. Этому жизненному эпизоду артист посвятил композицию "When God Made Me". Альбом 2006 года под названием Living with War рассказывает о войне в Ираке.
В 2010 году Янг снялся в телепередаче The Tonight Show, а с Дэйвом Мэтьюсом исполнил композицию "Alone and Forsaken". Позднее появилась информация о записи новой сольной пластинки. Альбом вышел в конце того же года под названием Le Noise. В следующем году появился документальный фильм об артисте Neil Young Journeys, который показали в Торонто на Международном кинофестивале.
Даже в преклонном возрасте и с проблемами со здоровьем Янг не завершает карьеру, а продолжает выступать с небольшими концертами. Весной 2018 он озвучивал фильм «Парадокс», а позднее представил акустическую версию композиции "Campaigner", которая вошла в альбом Songs for Judy. В него вошли записи, сделанные во время тура 1976 года. Последняя на текущий момент пластинка вышла осенью 2019 года и получила название Colorado.
