Вторая сольная работа появилась только в 1998 году – это была пластинка Ophelia. Критики высоко оценили эту пластинку, а также она стала коммерчески успешной. Фанаты, в свою очередь, получили любимые хиты – "My Skin" и "Kind & Generous". В 1999 году вышла первая живая пластинка певицы Live In Concert, записанная в Нью-Йорке в театре Нила Саймона. В этот альбом вошла оригинальная кавер-версия на композицию "Space Oddity" Дэвида Боуи. В то время многие организаторы старались заказать выступление Натали Мерчант на частные мероприятия.
Третья студийная работа, получившая название Motherland, появилась в 2001 году. В альбом вошло разнообразное звучание, а трек "Tell Yourself" напомнил слушателям времена, когда Натали выступала в составе 10,000 Maniacs. Пластинка была посвящена погибшим в теракте 11 сентября в Америке.
В 2003 году в дискографии певицы появилась новая студийная пластинка The House Carpenter’s Daughter, записанная в стиле фолк. В этот альбом вошли новые композиции певицы и кавер-версии на народные песни, в том числе на известную в Великобритании балладу "House Carpenter".
В 2005 году поклонники Natalie Merchant получили подарок – сборник лучших хитов исполнительницы. Он вышел под названием Retrospective: 1995–2005 и включил известные треки, среди которых были "Sally Ann", "San Andreas Fault" и "Wonder".
Новый полноформатный альбом Leave Your Sleep вышел только в 2010 году. Певица посвятила его поэзии в разных проявлениях. Оригинальная идея в сочетании с превосходным исполнением принесла поклонникам оригинальную пластинку, которая была положительно принята старыми поклонниками артистки и меломанами, которые только недавно познакомились с ее творчеством.
В начале 2014 года исполнительница анонсировала одноименную сольную пластинку Natalie Merchant. В нее вошли только новые композиции. Релиз состоялся на лейбле Nonesuch Records в мае того же года, а издание Daily Telegraph назвало его альбомом недели. В чарте Billboard 's Top 200 пластинка дебютировала на 20 строчке, а в Billboard' s Folk Albums charts диск занял вторую позицию. В поддержку альбома певица отправилась в гастрольный тур, который начался в Кингстоне 3 июля 2014 года, а завершился 25 июля в Милуоки.
В 2015 году вышел новый студийный альбом Натали с длинным названием Paradise Is There: The New Tigerlily Recordings. Многие треки были усилены гитарными ритмами, что понравилось критикам и поклонникам. В альбом вошли композиции "San Andreas Fault", "Beloved Wife", "The Letter" и другие.
Последний на сегодняшний день альбом получил название Butterfly. Его релиз состоялся в 2017 году, а в плейлист вошло 10 композиций, среди которых "Butterfly", "She Devil", "The Man in the Wilderness", "Frozen Charlotte" и другие. После этого певица не выпускала новых сольных пластинок, но она продолжает записывать новые треки и регулярно появляется на телевидении и выступает на публике.