Еще один хит, написанный Даймондом, вышел в конце 1966 года. "I'm a Believer" исполнила группа The Monkees. Песня возглавила хит-парады в США, Великобритании и еще нескольких странах мира. А совокупные продажи этой композиции превысили 10 миллионов копий.
Второй альбом Just for You вышел в 1967 году и стал 80 в Billboard 200.
18 марта 1968 года Даймонд подписал контракт с Uni Records и в период с 1968 по 1972 год выпустил с ними пять альбомов. Самые успешными среди них Tap Root Manuscript, вышедший в 1970 году, Stones - в 1971 и Moods - в 1972. Tap Root Manuscript поднялся в Billboard 200 до 13-й позиции, а в UK Albums Chart до 19-й и стал первым "платиновым" по продажам в США в музыкальной карьере Нила. Stones достиг в чартах еще более высоких позиций (11 в США, 17 в UK и 13 в Австралии), но по продажам в США сертифицировался как "золотой". Второй платиной в карьере Даймонда стал восьмой альбом Moods, поднявшийся до пятой строчки в Billboard 200.
Сменив лейбл на Columbia Records, в период с 1973 по 1979 года Нил записал еще шесть альбомов, каждый из которых входил в десятку Billboard 200, стал платиновым или дважды-платиновым. Самым успешным оказалася Jonathan Livingston Seagull, саундтрек к одноименному фильму. Он остановился в шаге от вершины Billboard 200, стал первым в Австралии и третьим в Новой Зеландии.
Еще одни альбом — саундрек The Jazz Singer вышел в 1980 на лейбле Capitol Records. Он поднялся на третью строчку чартов в США и Великобритании, стал пятикратно-"платиновым" в США и "платиновым" в Объединенном Королевстве.
Следующие 16 альбомов Даймонд выпустил под лейблом Columbia Records в период с 1981 года по 2010. Среди них стоит отметить The Christmas Album, вышедший в 1992 году и ставший дважды-платиновым в США и альбом 2010 года 12 Songs, поднявшийся до 4 строчки в Billboard 200. А также единственный в карьере Даймонда лонгплей, покоривший одновременно вершины чартов в США, Великобритании и Новой Зеландии - Home Before Dark (2008).
В 2014 году под лейблом Capitol Records вышел 32 по счету студийный альбом Даймонда Melody Road. В октябре он дебютировал на 3 строчке в Billboard 200, на четвертой — в чартах UK и NZ.
В октябре 2016 года Нил выпустил Acoustic Christmas, рождественский альбом его собственных песен и акустические версии популярной классики.
В марте 2017 года в честь 50летия творческой деятельности публике была представлена антология Neil Diamond 50 - 50th Anniversary Collection — сборник лучших песен Даймонда.
После чего Нил отправился в мировое гастрольное турне 50 Year Anniversary World Tour. В январе 2018 года Нил прервал гастроли из-за болезни.